2003年,出演申爱,吴智昊主演的爱情动作电影《我的性急男友》,在片中饰演京珠,这是她的首部电影作品,从而正式进入演艺圈;之后,崔允素由于学业原因而没有继续拍戏。2008年,出演李泰兰,金圣洙主演的家庭情感剧《我的爱金枝玉叶》,从而正式复出。2010年,出演玄彬,河智苑,尹尚贤主演的科幻爱情剧《秘密花园》,在剧中饰演男主角金洙元的妹妹金熙媛,与玄彬饰演一对兄妹;同年,出演池昌旭,都知嫄,吴智恩主演的家庭情感剧《笑吧,东海》。2011年,客串赵茹珍,金桢勋,崔振赫主演的浪漫爱情喜剧《需要浪漫》,在剧中饰演男二号裴成贤的未婚妻;同年,出演池昌旭,俞承浩,尹素怡主演的古装武侠剧《武士白东秀》,在剧中饰演表面以艺妓身份生存,实际为杀手集团“黑纱竹笼”做事的九香。2012年,出演金南珠,刘俊相,尹汝贞主演的爱情喜剧《顺藤而上的你》;同年,出演崔日燮执导的家庭情感剧《没有你无法活下去》,在剧中饰演美丽大方,性格坦率的雪琳。2013年,与庆收真,李俊合作主演家庭情感剧《恩熙》,在剧中饰演心直口快且自尊心很强的富家千金车英珠。2014年,与柯有伦,徐鸣飞,张艾青合作主演动作喜剧电影《菜鸟》,在片中饰演爱耍大牌,遭受众多非议的女主角王曼菲;同年,与尹健搭档主演浪漫爱情剧《爱情频率37.2》。2015年3月,推出与柯有伦合唱的歌曲《为爱》,并作为电影《菜鸟》的主题曲;同年,与谷尚蔚,杜海涛,梁家仁合作主演动作电影《拳霸风云》,在片中饰演因家境贫寒而被父母卖到妓院的女主角莎莎;同年6月,参加江苏卫视脱口秀节目《一票难求》的录制。2016年1月23日,其主演的谍战情感剧《邻家英雄》在韩国OCN有线台播出,而她在剧中则饰演了中央情报局要员徐安;同年2月27日,其主演的家庭情感剧《家和万事成》在韩国MBC电视台播出,而她在剧中则饰演了奉三峰的小女儿奉海媛。崔允素写真崔允素《单身的人上天堂》剧照《武士白东秀》剧照
2016年4月8日,崔允素亮相京畿道某棒球场,为在这里举行的职业棒球比赛担任了开球。
崔允素在电视剧《秘密花园》中有着出色的表现。崔允素有着开朗甜美的笑容和略带神秘感的忧郁神情,而这也让她在演绎电影《菜鸟》时,更加游刃有余。崔允素虽然不是歌手,但她在录制歌曲《为爱》时,却展现了其个人非常甜美的声音特质,也带给人一种淡淡的爱情滋味。崔允素在一组时尚写真中,无论是温柔甜美,还是性感诱人,她都能驾驭自如,也显示出其作为演员的百变色彩。